近日,浙江大学地球科学学院刘丹彤研究员团队联合中国气象局云、降水和大气水资源北京重点实验室团队在环境科学与生态学顶级期刊Environmental Science & Technology Letters上发表《Identifying the Fraction of Core−Shell Black Carbon Particles in a Complex Mixture to Constrain the Absorption Enhancement by Coatings》,进一步阐明了具有复杂包层核-壳结构的耐火黑碳(rBC)的光学吸收效应。
BC的光学吸收效应对气候变化有着剧烈的影响,它有着复杂的链状分形结构,BC和其他物质(如硫酸盐)在大气老化过程中不断混合并形成核-壳结构,下图为透射电镜下BC的形貌变化,混合态下的BC颗粒物可能会由于棱镜效应(类硫酸铵包层将更多光聚焦到rBC核上)增强对光的吸收。
浙江大学刘丹彤研究员团队利用同时测量含黑碳颗粒的电迁移直径和等体积直径,在线得到实际大气中具有单颗粒精度的所有黑碳颗粒的动态形状因子(χ)。χ是当颗粒物处在电场当中时,其受到的阻力与其等效球体颗粒物受到的阻力的比值。颗粒物本身形状越不规则,其受到的阻力越大,χ值也越大(χ = 1表示颗粒为球体)。
研究同时将颗粒物加热到350°C去除黑碳颗粒物上的包裹物,以研究包裹物对其性质的影响。研究发现黑碳的形状因子两种分布状态(图1),并且χ=1.75可作为临界值用于有效区分黑碳颗粒物形状:当χ低于1.75时可认为黑碳颗粒物近似球体,反之为非球体。
图1: 实际大气与去除了黑碳包裹物之后黑碳颗粒物的形貌特征
仅当包裹物完全包裹了黑碳颗粒物时,黑碳颗粒物才存在棱镜效应,对应着黑碳颗粒物存在吸收增强作用。与此同时,黑碳颗粒物也会呈现球型的形貌特征。因此,χ=1.75也可以用来区分黑碳颗粒物是否存在吸收增强效应。而非球形黑碳颗粒物质量浓度比(Fns)就可被用来描述不存在吸收增强部分黑碳颗粒物的比例,从而在引入部分核壳模型后,能够将各个粒径下的符合传统核壳模型的黑碳比例有效地提取出来(图2)。
图2:非球形黑碳颗粒物质量浓度比例
利用部分壳核模型计算在实际大气和去除包裹物的吸收比值即可获得其吸收增强结果。图3所示,对比不同包裹物体积与黑碳核体积比(VR)下部分壳核模型与传统模型结果发现,在VR<2时,部分壳核模型能有效降低传统模型的高估。
同时,本研究通过以上测量提出非球体黑碳比例(Fns)与VR的对数存在线性相关,可被参数化为:Fns = -0.27× log (VR) + 0.64。此参数化方案可方便用于颗粒物光学模式中,通过黑碳包裹物厚度量化符合核壳模型的比例,提高估算黑碳包裹物棱镜效应引起的吸收增强的准确性。
图3:880nm波段下黑碳吸收增强结果对比
英文原题:Identifying the fraction of core-shell black carbon particles in complex mixture to constrain the absorption enhancement by coatings
该研究使用了美国DMT公司的单颗粒黑碳分析系统SP2(single particle soot photometer)获取包裹着黑碳粒子的颗粒物的物理特性,包括单个颗粒物的rBC尺寸(BC核直径)和包层厚度(壳层厚度)等信息。
SP2产品介绍
单颗粒黑碳分析系统(SP2)是一部可以直接原位测量单个气溶胶颗粒中黑碳质量的仪器,获取黑碳气溶胶的全部光学特性,对rBC和元素碳具有高灵敏度,是测量雪、冰或水中的烟尘和校准其他黑碳测量仪器(如Aethalometer)的理想选择。
优势特点:
测量单个气溶胶颗粒中的黑碳质量
使用Nd:YAG激光诱导颗粒白炽状态(LII)技术,该技术可独立测量黑碳质量,因此可获得更准确的结果
检测微小浓度(低于10 ng / m³)的黑碳质量
利用光散射测量粒子光学尺寸
高达16,000 粒子/s的浓度计数颗粒(在120 cm³/min的样品标准流速下为8,000 粒子/cm³)
提供每个粒子事件的完整数据记录
应用范围:
污染监测
空气质量和能见度
大气与气候研究
健康影响研究
燃烧排放
生物质燃烧
适用于空中或地面使用(固定或移动式采样)
杭州浅海科技有限责任公司(简称:浅海科技)为美国Droplet Measurement Technologies, LLC(简称:DMT)国内总代理和技术服务商。